Advanced search
1 file | 15.47 MB Add to list

A contribution to the development of sensitive and isotope-selective analytical methods based on sector-field ICP-MS : for supporting the development of Gen IV nuclear reactors

Tom Tindemans (UGent)
(2014)
Author
Promoter
(UGent) , Andrew Dobney and Dorine Wambeke
Organization
Abstract
Ondanks zijn bijzonder omstreden reputatie, zeker in de nasleep van de kernramp bij Fukushima, voorziet nucleaire energie momenteel nog in een groot deel van de globale elektriciteitsbehoefte. Zodoende is het zeer waarschijnlijk dat nucleaire energie, althans in de nabije toekomst, een belangrijke rol zal blijven spelen. Desalniettemin is het essentieel dat er een nieuwe generatie van nucleaire reactoren ontwikkeld wordt, die er voor zal zorgen dat de duurzaamheid van nucleaire energie in de toekomst verbetert. De inspanningen die het Studiecentrum voor Kernenergie (SCK●CEN) levert met betrekking tot de ontwikkeling van zulke vernieuwende systemen zijn samengebracht in het MYRRHA project. Van zodra hij operationeel is, zal de MYRRHA onderzoeksreactor dienst doen als bron van protonen en neutronen voor verscheidene toepassingen, onder andere bij het onderzoek naar brandstoffen en structurele materialen voor geavanceerde nucleaire systemen. Daarnaast zal deze reactor onder meer aangewend worden bij het onderzoek naar de transmutatie van zowel bestaand als toekomstig hoogradioactief afval, waardoor de vereiste opslagtijd voor dit type afval in de toekomst drastisch zou kunnen ingeperkt worden. Het innovatieve karakter van de MYRRHA onderzoeksreactor zorgt er wel voor dat er nog een aantal belangrijke uitdagingen bestaan die dienen overwonnen te worden, onder andere met betrekking tot de performantie van de structurele materialen (d.i. hooggelegeerde stalen) die in direct contact staan met het beoogde koelmiddel, een eutectisch mengsel van lood en bismut (LBE). Dit koelmiddel bezit een aantal gunstige thermofysische en neutronische eigenschappen, maar is tegelijk ook uiterst corrosief bij de beoogde werktemperaturen. In deze context is de multi-element sporenanalyse van LBE en hooggelegeerde stalen van groot belang, bijvoorbeeld voor de bepaling van spoorelementen die bepalend zijn voor de mechanische eigenschappen van staallegeringen, of om de opname van corrosieproducten door het koelmiddel te monitoren. In beide gevallen zullen de spoorelementen in kwestie echter slechts op μg/g niveau, of lager, aanwezig zijn, waardoor het gebruik van een uiterst gevoelige analytische techniek essentieel is. Daarbovenop zal er op het SCK●CEN in de toekomst ook een blijvende nood zijn aan isotoop-selectieve analytische methoden, onder andere in het kader van de ontwikkeling van nieuwe nucleaire brandstoffen en bij het onderzoek naar de transmutatie van actiniden in hoogradioactief nucleair afval. Dubbel-focusserende sector-veld inductief gekoppeld plasma-massaspectrometrie (ICP-SFMS) is de analytische techniek bij uitstek voor de multi-element en isotoop-selectieve analyse van een grote verscheidenheid aan monsters, zoals LBE en hooggelegeerde stalen. Door zulk type instrument aan een handschoenkast te koppelen, wordt de analyse van radioactieve monsters, zoals bestraalde kernbrandstoffen, eveneens mogelijk. Ondanks het feit dat ICP-SFMS uiterst geschikt is voor de multi-element ultra-sporenanalyse van LBE en hooggelegeerde stalen, wordt de accurate bepaling van spoorelementen in kwestie vaak gehinderd door het voorkomen van niet-spectrale interferenties (d.i. matrixeffecten). De meest eenvoudige en elegante manier om deze matrixeffecten te elimineren bestaat uit het selectief afscheiden van de matrix, na het oplossen van de monsters in kwestie, alvorens de spoorelementen te bepalen aan de hand van ICP-SFMS. Om dit te bewerkstelligen werd in dit werk gebruik gemaakt van kolomchromatografie, omwille van zijn eenvoud en gebruiksgemak. Hierbij werden zeer selectieve harsen geselecteerd, die in staat waren om de matrixelementen te weerhouden, terwijl ze slechts een beperkte affiniteit vertoonden voor de spoorelementen. De methoden die hiertoe ontwikkeld werden, werden vervolgens gevalideerd en uiteindelijk ook toegepast op echte monsters van LBE en hooggelegeerde stalen, afkomstig van onderzoeksprojecten die verband houden met de ontwikkeling van de MYRRHA onderzoeksreactor. In een laatste fase werd een verkennende studie uitgevoerd, om het gebruik van ICP-SFMS voor de bepaling van isotopenratio’s te evalueren. Hierbij werden onder meer enkele van de belangrijkste aspecten, die gepaard gaan met de bepaling van isotopenratio’s a.d.h.v. ICP-SFMS, zoals de verwezenlijkbare optimale interne precisie, bestudeerd.
Keywords
plasma, ICP, spectrometry, eutectic, high, trace, isotopic, analysis, elemental, steel, alloy, LBE, bismuth, lead, mass, coupled, inductively, field, sector, focusing, double, SF-ICP-MS, ICP-SFMS, MS, ICP-MS

Downloads

  • PhD-TomT-FinalVersion.pdf
    • full text
    • |
    • open access
    • |
    • PDF
    • |
    • 15.47 MB

Citation

Please use this url to cite or link to this publication:

MLA
Tindemans, Tom. A Contribution to the Development of Sensitive and Isotope-Selective Analytical Methods Based on Sector-Field ICP-MS : For Supporting the Development of Gen IV Nuclear Reactors. Ghent University. Faculty of Sciences, 2014.
APA
Tindemans, T. (2014). A contribution to the development of sensitive and isotope-selective analytical methods based on sector-field ICP-MS : for supporting the development of Gen IV nuclear reactors. Ghent University. Faculty of Sciences, Ghent, Belgium.
Chicago author-date
Tindemans, Tom. 2014. “A Contribution to the Development of Sensitive and Isotope-Selective Analytical Methods Based on Sector-Field ICP-MS : For Supporting the Development of Gen IV Nuclear Reactors.” Ghent, Belgium: Ghent University. Faculty of Sciences.
Chicago author-date (all authors)
Tindemans, Tom. 2014. “A Contribution to the Development of Sensitive and Isotope-Selective Analytical Methods Based on Sector-Field ICP-MS : For Supporting the Development of Gen IV Nuclear Reactors.” Ghent, Belgium: Ghent University. Faculty of Sciences.
Vancouver
1.
Tindemans T. A contribution to the development of sensitive and isotope-selective analytical methods based on sector-field ICP-MS : for supporting the development of Gen IV nuclear reactors. [Ghent, Belgium]: Ghent University. Faculty of Sciences; 2014.
IEEE
[1]
T. Tindemans, “A contribution to the development of sensitive and isotope-selective analytical methods based on sector-field ICP-MS : for supporting the development of Gen IV nuclear reactors,” Ghent University. Faculty of Sciences, Ghent, Belgium, 2014.
@phdthesis{5788320,
  abstract     = {{Ondanks zijn bijzonder omstreden reputatie, zeker in de nasleep van de kernramp bij Fukushima, voorziet nucleaire energie momenteel nog in een groot deel van de globale elektriciteitsbehoefte. Zodoende is het zeer waarschijnlijk dat nucleaire energie, althans in de nabije toekomst, een belangrijke rol zal blijven spelen. Desalniettemin is het essentieel dat er een nieuwe generatie van nucleaire reactoren ontwikkeld wordt, die er voor zal zorgen dat de duurzaamheid van nucleaire energie in de toekomst verbetert. De inspanningen die het Studiecentrum voor Kernenergie (SCK●CEN) levert met betrekking tot de ontwikkeling van zulke vernieuwende systemen zijn samengebracht in het MYRRHA project.
Van zodra hij operationeel is, zal de MYRRHA onderzoeksreactor dienst doen als bron van protonen en neutronen voor verscheidene toepassingen, onder andere bij het onderzoek naar brandstoffen en structurele materialen voor geavanceerde nucleaire systemen. Daarnaast zal deze reactor onder meer aangewend worden bij het onderzoek naar de transmutatie van zowel bestaand als toekomstig hoogradioactief afval, waardoor de vereiste opslagtijd voor dit type afval in de toekomst drastisch zou kunnen ingeperkt worden. Het innovatieve karakter van de MYRRHA onderzoeksreactor zorgt er wel voor dat er nog een aantal belangrijke uitdagingen bestaan die dienen overwonnen te worden, onder andere met betrekking tot de performantie van de structurele materialen (d.i. hooggelegeerde stalen) die in direct contact staan met het beoogde koelmiddel, een eutectisch mengsel van lood en bismut (LBE). Dit koelmiddel bezit een aantal gunstige thermofysische en neutronische eigenschappen, maar is tegelijk ook uiterst corrosief bij de beoogde werktemperaturen. In deze context is de multi-element sporenanalyse van LBE en hooggelegeerde stalen van groot belang, bijvoorbeeld voor de bepaling van spoorelementen die bepalend zijn voor de mechanische eigenschappen van staallegeringen, of om de opname van corrosieproducten door het koelmiddel te monitoren. In beide gevallen zullen de spoorelementen in kwestie echter slechts op μg/g niveau, of lager, aanwezig zijn, waardoor het gebruik van een uiterst gevoelige analytische techniek essentieel is. Daarbovenop zal er op het SCK●CEN in de toekomst ook een blijvende nood zijn aan isotoop-selectieve analytische methoden, onder andere in het kader van de ontwikkeling van nieuwe nucleaire brandstoffen en bij het onderzoek naar de transmutatie van actiniden in hoogradioactief nucleair afval.
Dubbel-focusserende sector-veld inductief gekoppeld plasma-massaspectrometrie (ICP-SFMS) is de analytische techniek bij uitstek voor de multi-element en isotoop-selectieve analyse van een grote verscheidenheid aan monsters, zoals LBE en hooggelegeerde stalen. Door zulk type instrument aan een handschoenkast te koppelen, wordt de analyse van radioactieve monsters, zoals bestraalde kernbrandstoffen, eveneens mogelijk. Ondanks het feit dat ICP-SFMS uiterst geschikt is voor de multi-element ultra-sporenanalyse van LBE en hooggelegeerde stalen, wordt de accurate bepaling van spoorelementen in kwestie vaak gehinderd door het voorkomen van niet-spectrale interferenties (d.i. matrixeffecten). De meest eenvoudige en elegante manier om deze matrixeffecten te elimineren bestaat uit het selectief afscheiden van de matrix, na het oplossen van de monsters in kwestie, alvorens de spoorelementen te bepalen aan de hand van ICP-SFMS. Om dit te bewerkstelligen werd in dit werk gebruik gemaakt van kolomchromatografie, omwille van zijn eenvoud en gebruiksgemak. Hierbij werden zeer selectieve harsen geselecteerd, die in staat waren om de matrixelementen te weerhouden, terwijl ze slechts een beperkte affiniteit vertoonden voor de spoorelementen. De methoden die hiertoe ontwikkeld werden, werden vervolgens gevalideerd en uiteindelijk ook toegepast op echte monsters van LBE en hooggelegeerde stalen, afkomstig van onderzoeksprojecten die verband houden met de ontwikkeling van de MYRRHA onderzoeksreactor. In een laatste fase werd een verkennende studie uitgevoerd, om het gebruik van ICP-SFMS voor de bepaling van isotopenratio’s te evalueren. Hierbij werden onder meer enkele van de belangrijkste aspecten, die gepaard gaan met de bepaling van isotopenratio’s a.d.h.v. ICP-SFMS, zoals de verwezenlijkbare optimale interne precisie, bestudeerd.}},
  author       = {{Tindemans, Tom}},
  isbn         = {{9789461972477}},
  keywords     = {{plasma,ICP,spectrometry,eutectic,high,trace,isotopic,analysis,elemental,steel,alloy,LBE,bismuth,lead,mass,coupled,inductively,field,sector,focusing,double,SF-ICP-MS,ICP-SFMS,MS,ICP-MS}},
  language     = {{eng}},
  pages        = {{VIII, 182}},
  publisher    = {{Ghent University. Faculty of Sciences}},
  school       = {{Ghent University}},
  title        = {{A contribution to the development of sensitive and isotope-selective analytical methods based on sector-field ICP-MS : for supporting the development of Gen IV nuclear reactors}},
  year         = {{2014}},
}